2002年，朱莉在拍摄《超越边界》时，从柬埔寨难民营里收养了一个孤儿作为自己的养子，在朱莉看来没人比她更能体会这些失去父母的孩子对爱的渴望 。
【安吉丽娜·朱莉的纠结往事 安吉丽娜朱莉的老公】然而这样的做法却没有得到丈夫松顿的理解，在和朱莉结婚前，他就有了三个孩子，对于外来的养子，松顿无法表现得像对待亲儿子一样，曾经爱到骨子里的两人因为养子的事情生了嫌隙 。
就在朱莉独自一人飞来跑去做慈善的时候，媒体曝出松顿与女粉丝寻欢作乐，从小目睹父母因为出轨离婚的朱莉和丈夫大吵了一架，然后分道扬镳 。
在朱莉看来，一个对家庭不忠的男人不配做她孩子的父亲 。
离婚后，朱莉再一次陷入了生活的迷茫中，她带着养子马多克斯时常陪在母亲身边 。
虽然朱莉对外宣称离婚对她没有影响，只要有养子在身边就足够了，但她一直渴望有一个可以依靠的肩膀，一个可以倾诉的对象 。
2004年，朱莉接拍了好莱坞动作大片《史密斯夫妇》，拍摄过程中朱莉和布拉德·皮特互生好感，戏里两人是一对默契夫妻，戏外两人的感情也急剧升温 。
电影拍完不久，皮特就与妻子詹妮弗·安妮斯顿分手了 。一个月后，朱莉和皮特的恋情公开，两人出双入对、亲密无间 。
朱莉从不缺追求者，她为什么宁愿当小三儿，也要和皮特在一起呢？
因为朱莉和皮特三观相同，两人都关心国际问题，同时皮特和朱莉的养子相处愉快、亲密无间，仿佛亲父子，这些都深得朱莉的心 。
2007年，朱莉母亲去世，这让朱莉的精神变得更加脆弱，任何与母亲有关的影子都能让她重新陷入悲伤 。
她先后参演了《换子疑云》和《坚强的心》两部关于母亲和孩子的电影 。
在《换子疑云》中，她饰演了一位不幸的母亲，永不言弃地寻找自己失散的孩子 。正因为如此，朱莉第一次体会到了父母失去孩子的那种莫大的痛苦 。
在《坚强的心》中，朱莉再次扮演一名母亲，在儿子出生前，她的丈夫惨遭杀害，然而这位母亲并没有把仇恨留给孩子，而是用乐观和坚强照亮了孩子和自己的新生 。
这两部戏让朱莉的心境发生了很大的改变，她不再纠结过去，选择与过去的自己和解了 。
2008年，朱莉为皮特生下一对龙凤胎，同时二人还领养了非洲孤儿扎哈拉，越南男孩帕克斯 。
2014年8月，朱莉和皮特在法国南部一家叫Miraval酒庄的私人教堂内举行了婚礼，两人仅邀请双方至亲好友出席，他们的六个孩子共同见证了这一时刻 。
不过短短两年后，两人就宣布了离婚，朱莉获得了6个孩子的抚养权，皮特只有探视权 。
2013年，朱莉选择切除了自己的双侧乳腺，因为她的阿姨和外婆死于乳腺癌，经过检测她发现自己患乳腺癌的机率高达87% 。
对于外界的质疑，她这样回答：
“事实上我觉得自己更有女人味了，因为我的选择很明智，我把家庭放在第一位，我掌控着自己的人生和健康，我认为这样一个女人才算完整 。”
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